La Chiesa di San Gregorio Armeno e il Monastero furono fondate dalle monache di San Basilio fuggite da Costantinopoli con le reliquie di San Gregorio, vescovo d'Armenia, nell'VIII secolo legata alla devozione popolare verso moltissimi santi, raccoglie un gran numero di reliquie.
E' situata nella strada omonima, un tempo detta”Augustale” perchè collegava la Curia Basilicae Augustinianae con il decunanus inferiore e poi chiamata “Nostriana” dal Vescovo di Napoli Nostrano Particolare rilevanza ha qui il culto delle reliquie del sangue, variamente soggette a liquefazioni o rosseggiamenti in certe ricorrenze tradizionali, come per San Protaso, San Pantaleone, Santo Stefano, San Lorenzo, Santa Patrizia, San Girolamo e San Giovanni Battista.
La costruzione ebbe inizio nel 1574, anno in cui la badessa Donna Giulia Caracciolo pensò all'erezione di una nuova chiesa, che fu consacrata nel 1579 e l'anno successivo dedicata a San Gregorio, come ricordano le iscrizioni dell'atrio.
La facciata presenta tre arcate, sormontate da quattro lesene toscane con fregio dorico e tre finestroni. Si accede all'interno mediante un portale di noce con intagli a rilievo dei quattro evangelisti e dei Santi Stefano e Lorenzo.
La chiesa è ad una sola navata, con cinque arcate per lato, alternate a pilastri compositi. L'interno fu affrescato da Luca Giordano nel 1679, in occasione del primo centenario della sua costruzione. Sul muro d'ingresso è narrato in tre scene l'arrivo delle monache greche a Napoli.
Lateralmente possiamo notare due quadri di Silvestro Buono, che raffigurano i santi Girolamo e Francesco dinanzi alla Vergine e l’Immacolata.
Tra i finestroni ammiriamo scene della vita di San Gregorio affrescate dal Giordano.
Alcune delle cappelle conservano colonne corinzie di marmo rosa appartenenti alla veste cinquecentesca. Nella prima a destra ammiriamo un'Annunciazione attribuita a Pacecco de Rosa, un'antica statua di San Donato in legno colorato ed un'altra di Santa Apollonia.
Nella seconda cappella vi è una tela raffigurante la Vergine con i Santi Pantaleone
ed Antonio, attribuita al Sarnelli. La terza cappella è dedicata a San Gregorio Armeno: sull'altare vi è una tela opera di Fracanzano. La quarta cappella conserva una tela di Niccolò Malinconico, rappresentante la Vergine del Rosario tra due santi.
Dal lato opposto, la cappella accanto all'organo è dedicata a San Benedetto: la tela che lo raffigura è attribuita al maestro spagnolo Ribera.
Interessante una miracolosa immagine del Cristo, scultura lignea del tardo quattrocento che pare appartenesse alla vecchia chiesa e che Pane definisce "immagine drammatica e splendida".
Splendido l'altare maggiore, opera di Dionisio Lazzari, la cui balaustra rappresenta un mirabile esempio dell'artigianato partenopeo per i trafori in marmo bianco.
A destra si nota una grande raggiera di ottone che sormonta una grande tripartita, superba realizzazione dei maestri ottonari napoletani.
E’ il "comunichino della badessa" dietro il quale le monache ascoltavano la messa.
Da notare anche il soffitto ligneo che fu iniziato nel 1580: intagliato e dorato, contiene pitture di Teodoro Fiammingo.
Bella anche la sacrestia dalla volta affrescata di De Matteis e definita una “stanza di paradiso in terra”, tra lo splendore degli arredi e degli argenti.
Diversi i dipinti conservati all'interno della chiesa, che rimane uno dei luoghi più suggestivi di Napoli.